图6 不同煅烧气氛下的CeO2的CO2和NH3的
程序升温脱附图和活性测试结果
（催化剂0.1g，反应温度413K，反应时间3h，甲醇35mL）
3 复合金属氧化物催化剂
表2 不同种类的催化剂在最优的反应条件下
直接合成DMC产率的比较
4 添加脱水剂的金属氧化物催化体系
图7 CeO2-ZrO2/Graphene纳米复合材料合成的示意图
表3 不同种类的催化剂在添加脱水剂后甲醇转化率和
DMC选择性的比较
5 结 语
综上所述，在CO2和甲醇直接合成DMC的反应中，催化剂的活性取决于表面的酸碱性能，而酸碱性能依赖于催化剂表面的Lewis酸碱位和Brønsted酸性位的数量。因此，可通过调变催化剂表面酸碱位的数量来提高催化活性：选择最佳的煅烧温度；通过还原性气氛增加缺陷位；增加羟基官能团；掺杂酸性物种或者碱性物种。
关于CO2和甲醇直接合成DMC的反应，未来的研究方向及可行的途径如下。①设计出具有高活性的同时存在Lewis酸碱位和Brønsted酸性位的高效催化剂：制备具有Lewis酸碱双功能的复合金属氧化物的固溶体催化剂，并掺杂酸性物种H3PO4或者H3PW12O40对其改性，增加Brønsted酸性位有利于甲醇活化生成甲基。②通过深入研究CO2和甲醇直接合成DMC的反应机理，确定不同催化剂上基元反应的速控步骤，找到对其阻碍的因素，进而采取手段来降低速控步骤的能垒。③改变反应受热力学的限制：探索高效的脱水剂，促使反应平衡向正向移动，提高DMC产率。④由于CO2分子的稳定性，很难被活化，目前实验中都采用高压甚至超临界压力来解决这个问题，但对设备的要求相对较高。然而，只依赖压力的升高并不是解决问题的有效方法。因此，更大的挑战就是如何活化CO2分子和提高CO2的转化率，今后应努力使该反应在较低的压力和温度条件下进行，来降低对反应设备的要求和提高安全性。在当今环境迫切需求改善的形势下，相信研究者们经过努力会攻破这个难题，未来这条路径对有效利用CO2和合成DMC绿色产品将具有广阔的应用前景。
免责声明：以上内容转载自北极星环保网，所发内容不代表本平台立场。
全国能源信息平台*010-65367702，邮箱：hz@people-energy.com.cn，地址：北京市朝阳区金台西路2号人民日报社
