早期除了与赵宝刚合作之外，徐梵溪还被导演高希希钦点出演民国剧《纸醉金迷》，她在剧中扮演了出手阔绰的“胡太太”。无论这个角色的身份，还是悬殊的年龄差距，徐梵溪都圆满的完成了任务，也让更多的观众见识到了她的可塑性。其后她又搭档张译主演了年代剧《雪花那个飘》，她又是性格倔强，对赵长天念念不舍的文艺委员“初萌”；以及在钟汉良和杨蕊主演的军事悬疑剧《一触即发》，徐梵溪又饰演了行事狠辣、性钢傲物的行动队队长“李沁红”，最后被共产党铲除。
相信很多人知道徐梵溪，还是通过文章马伊琍夫妇主演的都市情感剧《小爸爸》，徐梵溪在剧中扮演了齐大胜的女朋友“小艾”。在剧中她与齐大胜的扮演者刘欢，上演了一段轰轰烈烈的恋爱，尤其是最后向齐大胜求婚的画面湿润了无数人的眼睛。虽然这部电视剧赚足了观众的眼球，但是徐梵溪依然没有大红大紫，更多的人只是记住了这个角色，却没有记住徐梵溪的名字。
2015年，徐梵溪出演了孙俪主演的历史古装剧《芈月传》，她在剧中饰演了芈月同父异母的姐姐“芈茵”，这也是徐梵溪第一次出演古装剧。虽然在剧中常与孙俪争宠斗艳，但剧外两人也建立了深厚的友谊，出道多年徐梵溪终于被孙俪带火。之后她又合作佟大为姚笛主演了都市爱情剧《我的宝贝》，饰演了能歌善舞、一心梦想成为明星的“杨琳”，这部剧的片尾曲《快乐久久》和插曲《燃烧翅膀》都是由她演唱。
近年来走红之后的徐梵溪，不但作品数量与日俱增，而且角色的定位也大有改观。在战争剧《我的爱情撞上了战争》，她扮演了知书达理的女主角“陈如歌”，从国外留学归来之后担任外科医生。还有与沙溢合作主演的年代剧《李大宝的平凡岁月》，她又是多才多艺的歌舞团演员“张朵朵”，与沙溢饰演了一对小夫妻。以及正在热播的现代情感剧《凉生，我们可不可以不忧伤》，她又一次挑战自己，饰演了姜生的母亲等。
