一只想飞的猫的主要内容是有一只猫它非常想飞，它试过无数次都还不会飞它一下子就把一个花盆或什么东西给弄坏，有一次它看到两只蝴蝶在凤仙花上跳舞，于是猫一把扑过去结果蝴蝶一飞起来猫又把花压了，于是猫一直扑扑也没有扑到蝴蝶都一起飞走了，猫非常的气愤，于是它要像别人去学飞首先它找到了鸭子，可鸭子不会飞它又找了鹅，可鹅也不会飞，于是猫又找到了鸡，鸡也不会飞。
最后它又找到了乌鸦它想乌鸦教它怎样才能飞于是它试了一下乌鸦教它怎样飞的方法，结果还是失败了，最后它垂头丧气的回去了。
《一只想飞的猫》一共有两个故事。第一个故事是“一只想飞的猫”，故事中的这只猫盲目地逞强好胜，吹嘘自己是赛跑健将、歌唱家、渔业家等等，甚至幻想自己能够飞上天！可他却不愿学习，他认为“我要飞，就能飞！整个故事表现出猫骄傲自大、不爱劳动的形象。

第二个故事是“阿丽思小姐”，阿丽思小姐在山上听到了一种动物的细小的声音，可是因为她在课上不听讲，竟然都不知道这种动物叫袋鼠。后来，她去参加昆虫音乐会，没有请帖进不去，最后还冲撞了萤博士。

作者将幻想和现实和谐地结合起来，在这只顽皮的猫身上非常巧妙地表现了淘气儿童的性格。由于作者熟悉儿童，作品中的许多细节，准确细致地表现了儿童在特定状态下的微妙心理。通过一系列生动有趣的细节，这只“想飞的猫”骄傲虚荣、好逸恶劳的心理被表现得淋漓尽致。
