2009年井柏然出演蒋笑笑执导的校园情景剧《青春进行时》，在剧中饰演有些孩子气、爱闹小情绪的男主角井宝。随后，出演了爱情主题电影《全城热恋》。在这部戏中，井柏然的合作对象变成了谢霆锋、张学友、吴彦祖、刘若英等实力派演员。值得一提的是，该影片让井柏然拿下第一个电影类奖项——第17届北京大学生电影节最佳新人奖。并且，井柏然凭借该影片入围第30届香港电影金像奖最佳新人演员。至此，井柏然的工作重心开始向电影倾斜。
《全城热恋》的成功，让井柏然团队看到了其在电影的市场的巨大潜力。于是井柏然首次以主演身份参与到《全球热恋》的拍摄，在影片中饰演了怀才不遇的青年作家闻风。在2012年，井柏然在电影方面的作品高达三部，分别是爱情电影《影子爱人》、剧情电影《消失的子弹》、古装武侠电影《血滴子》。
2013年，井柏然与倪妮主演的剧情电影《等风来》上映，而他在片中则饰演了帅气多金、幽默开朗的男主角王灿。与倪妮在尼泊尔上演了一场浪漫的爱情故事。2014年，与刘德华、吴君如合作主演剧情电影《失孤》，在片中饰演四岁时被拐的修车小伙曾帅。凭借该片，井柏然获得第13届长春国际电影节最佳男配角奖。同时，入围第30届中国电影金鸡奖最佳男配角。同年，其主演的清装动作电影《黄飞鸿之英雄有梦》上映，而他在片中则饰演了男主角黄飞鸿的挚友赤火。凭借该片，井柏然获得了第15届华语电影传媒大奖观众票选最受瞩目男演员奖。
而真正让井柏然成为票房新贵的电影是2015年上映的古装奇幻电影《捉妖记》。而他在片中则饰演了性格温和、待人友善、并阴错阳差怀上妖怪胡巴的男主角宋天荫。该影片一举夺得近25亿票房，成为华语电影票房是冠军。而该影片在拍摄之初，井柏然并非男一号，并没有参与到这部奇幻电影的制作中来。原男一号为90后新生代演员柯震东，但由于柯震东在影片放映之前被爆吸毒事件持续发酵，导致该影片综合各方因素考量，不得不临时换角、补拍。井柏然此次临危受命补拍《捉妖记》，舆论风险巨大。但井柏然扛住各方压力，用出色的表演征服观众，从而也成就了其如今强大的吸金能力。
