1911年，张东荪学成回国，他怀着满腔抱负，积极投身政治活动。武昌起义爆发后，张东荪立刻来到南京，参加了孙中山领导的中华民国临时政府，担任了三个月的内务府秘书。
但从政并不是张东荪喜欢和擅长的，他认为应该通过办报论证来评议政治，启发人们的政治觉悟。于是，他创办了《正谊》、《中华杂志》等，还在《庸言》、《甲寅》等杂志上发表了大量政论，发表自己的政治看法，成为当时非常活跃的政论家。
虽然张东荪发表的一系列文章引起了广泛关注，但是他的政治主张并没有起到实际的效力。很快，张东荪在中国建立资产阶级立宪共和政体的希望破灭，他不得不暂时告别政治活动，开始专注于文化事业和文化运动。
在研究过程中，张东荪的思想发生了转变，开始学习和研究马克思主义，并部分接受了唯物史观。
张东荪对外一再说明自己脱离政治，但他始终对中国的时局保持高度关注。尤其是“九一八”事变后，国民党对外妥协，对内坚持独裁和内战，引起了张东荪极大的愤懑，遂再次开始参与现实政治。
1944年9月，抗战胜利后，张东荪以国家社会党领袖的身份，代表民盟出席了政治协商会议。政协决议是国共两党在作出较大让步的基础上签订的，这让张东荪和当时的很多人认为中国有希望走一条不同于欧美资本主义，也不同于苏联社会主义的“第三条道路”。
1948年底，人民解放战争即将获得胜利，当时驻守北平的是国民党将领傅作义，解放军希望与傅作义进行谈判，和平解放北平。但由于双方不能就提出的条件达成一致，谈判陷入了僵局。
正在进退两难之际，中国共产党想到可以请一位有影响力的民主人士帮助谈判，达到调解、斡旋的目的。他们首先想到的人就是张东荪。
关键时候，张东荪挺身而出，打破了僵局，在与傅作义会面的过程中帮助他下定了和平解放北平的决心，使这场谈判取得了实质性的进展，北平也幸免于战火的侵扰。
谈判结束后，*在一次颐和园的会议上，对张东荪帮助北平谈判成功给予了高度肯定，“这是张先生的功劳！”
