2011年9月，他加盟美妙音乐，正式成为职业歌手，
12月26日发行首张个人专辑《不良少年》，专辑第二主打曲《考试什么的都去死吧》，以此歌缅怀他的学生时代，他认为考试对于中国学生来说是不得不面对的现实，但更多的年轻人不该被传统教育模式所左右，应该拥有更广阔的机会来实现梦想。
该专辑还收录了《后会无期》的混音版，这是他和好友汪苏泷的首次合作。
这首歌是两人共同完成的歌曲，他们各自拿出一个曲版本，确定曲之后，再各拿出一个词版本进行筛选和最终确定。
汪苏泷说：首度跟徐良合作很开心，但压力也很大，改过无数次作曲，再加上两人音乐风格不同，怎样将彼此的音乐特质融合在一起也需要磨合与探讨。
最终这首两人皆非常重视与喜欢的《后会无期》顺利出炉。
2013年1月，两人还一起参加了中央电视台元旦晚会的录制，合唱了这首歌曲。
之后，他也一直在创作的路上，和许嵩、汪苏泷一起被网友称为“QQ音乐三巨头”，
但因与公司解约的事情，他逐渐消失在大众视野，
曾经有人问他：你为什么不继续创作音乐了？
他说：我一直都在写歌，只是你们没有关注而已啊。
2017年，他为成龙、张艺兴、李治廷主演的贺岁电影《功夫瑜伽》拜年版主题曲《功夫瑜伽》作词。
同年，为电视剧《醉玲珑》创作并演唱的歌曲《风雨萧瑟》发行。
2018年，他发行与国家一级演员李玉刚合作演唱的单曲《花魁》。
