▲同位素标记实验(图片来源:参考资料[1])
▲反应中间体的合成(图片来源:参考资料[1])
▲反应可能的机理(图片来源:参考资料[1])
他们还设计了1a的电化学分析实验,证实其在电化学条件下可以保持良好的催化活性,并且反应可直接使用NH3溶液作为氨源,由此表明这种Ru催化剂也可作为新的氨催化氧化电极催化剂在储氢技术中得到应用。
▲电化学分析实验(图片来源:参考资料[1])
至此,作者完成了室温条件下NH3催化氧化为N2,反应无需借助高温及外加电源,仅在过渡金属催化剂的作用下便可顺利进行。尽管该方法尚未实现NH3转化为H2,但为NH3的催化转化提供了另一种全新的思路,期待人们在未来对该反应进一步优化,实现温和条件下过渡金属催化NH3同时转化为N2和H2。
题图来源:Pixabay
参考资料
[1] Kazunari Nakajima et al., (2019). Ruthenium-Catalysed Oxidative Conversion of Ammonia into Dinitrogen. Nat. Chem., DOI: 10.1038/s41557-019-0293-y[2] Nadia Mohd Adli et al., (2018). Review-Ammonia Oxidation Electrocatalysis for Hydrogen Generation and Fuel Cells. J. Electrochem. Soc., DOI: 10.1149/2.0191815jes[3] Shreya Mukherjee et al., (2018). Low-Temperature Ammonia Decomposition Catalysts for Hydrogen Generation. Appl. Catal. B Environ., DOI: 10.1016/j.apcatb.2017.12.039
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