如何设计配置合理的催化剂体系,以减轻多硫化物(LiPSs)在锂硫电池中的穿梭效应并增强其转化动力学,仍然是一项挑战。
图1. 材料合成及表征
大连理工大学贺高红、李祥村等通过离子迁移捕获过程构建了一种新型Cu-CeO2-x异质界面,以解决上述问题。具体而言,这项工作通过静电纺丝和分级碳化方法构建了负载Cu-CeO2-x异质结构的碳纳米纤维膜(Cu-CeO2-x@CNF),并将其用作Li-S电池正极和隔膜之间的夹层。 研究显示,CNF中的连续碳骨架不仅具有高导电性,还能提供足够的孔隙以适应固态硫基底的体积膨胀。
另外,与传统的异质结构不同,Cu和CeO2之间的相互作用通过阻碍CeO2的团聚而增加了异质界面(Cu-CeO2-x)的面积,同时促进了Cu在CeO2表面的分散。 这种相互作用还能增加界面上氧空位的含量,从而有利于Li-S电池的催化转化。更重要的是,氧空位含量的增加还改变了Cu-CeO2-x的能带结构,导致原子间发生轨道杂化,越过费米能级,带隙消失。这一特性降低了催化过程的反应能垒,加速了Li-S电池的转化,并抑制了穿梭效应。
图2. 对LiPSs的催化
最终,Cu-CeO2-x可以加速LiPSs的催化转化和Li2S的分解,因此,在电流密度为2 C的条件下,Li-S电池经过800次循环后可达到626 mA h g-1的优异性能,每次循环的衰减率仅为0.046%。总体而言,这项研究揭示了异质界面氧空位和带隙消失的形成机理,为合理设计各种异质结构的Li-S电池材料开辟了新的前景。
图3. Li-S电池性能
Eliminating Bandgap Between Cu-CeO2-x Heterointerface Enabling Fast Electron Transfer and Redox Reaction in Li-S Batteries. Energy Storage Materials 2023. DOI: 10.1016/j.ensm.2023.102983