▲图7.可见光所制备材料的(a)双氧水产量、(b)量子效率、(c)稳定性及(d)和其它光催化剂的双氧水产量对比。(e)中间产物测试,(f)旋转圆盘电极测试,(g)双氧水生成路径。
最后作者测试了所制备催化剂在可见光下的产H2O2效率,最优化CN4的H2O2产率为普通g-C3N4的3.3倍,在420 nm处,CN4产H2O2的表观量子产率达到27.8%,远高于其他许多现有光催化剂。而ESR测试表明反应过程中有大量的超氧根自由基存在,旋转圆盘电极测试表明反应过程为量电子过程,因此推断H2O2生成过程为两步双电子反应(O2 e- → ·O2- 2H e-→ H2O2)。
本工作通过硼氢化钠辅助的热缩聚法,在石墨相氮化碳合成过程中可控的引入了缺陷和硼掺杂位点,可调控修饰后催化剂的能带结构及电荷转移能力。且所制备的氮化碳催化剂展示出独特的叶脉结构表面和丰富的孔道结构,其光催化产双氧水效率提升显著。结合DFT理论模拟,揭示了催化剂性能的提升及选择性双电子路径产双氧水的机理。我们希望本工作能为高性能光催化剂的制备及双氧水选择性合成提供思路。
作者介绍第一作者:
冯程洋,2016年6月本科毕业于哈尔滨工程大学,现为湖南大学环境科学与工程学院博士生,指导老师为汤琳教授,目前主要从事新型光催化材料的设计制备及对水体有机污染物的降解研究。以第一作者在Advanced Functional Materials发表论文一篇, Applied Catalysis B: Environmental四篇, Chemical Engineering Journal一篇;申请国家发明专利三项。
通讯作者:
汤琳,教授,博士生导师,现任职于湖南大学环境科学与工程学院。主要从事河流湖泊污染湿地和水环境修复、环境污染物动态监测、固体废物资源化等领域研究,包括(1)环境生物传感与重金属/持久性有机物动态监测技术;(2)基于环境功能材料的河湖水体和湿地修复机制;(3)改性生物炭材料用于重金属污染河湖底泥修复;(4)固体废物处理与资源化。先后在国内外相关领域的高水平刊物(如Chemical Society Reviews,Progressin Materials Science,Environmental Science & Technology, Water Research, Advanced Functional Materials, Nano Energy,Applied Catalysis B-Environmental,Biosensors and Bioelectronics等)发表SCI论文120余篇,H指数57,主编相关著作1部。http://ee.hnu.edu.cn/info/1007/26639.htm