辽东之战不胜不败，让李世民很窝火，也让李世勣很没面子。君臣二人随即将目光转向了打不死的小强薛延陀。此时的薛延陀日子并不好过，先是让唐军修理多次，后来发生了内乱，又被昔日的小弟回纥暴起收拾，只剩下七万余众溃逃至郁督军山（在今蒙古国杭爱山东支）北麓休整。他们推举咄摩支为新汗，向唐朝求和。李世民闲着也是闲着，就让在辽东未及大展拳脚的李世勣和兵部尚书崔敦礼前去安抚。是个人都能看出，李世民存心不良，安抚的事找个文臣即可，哪有让李世勣这样的现世战神去*，分明就是李世勣因为当年除恶不尽而心有不甘，想再去找个场子的。
果然，听说带队安抚的是李世勣，薛延陀再次分裂，一些颇有眼力架的贵族率部投降，新汗只能逃入荒谷，后来被李世勣派人寻到送入长安当了花样舞男。剩下的薛延陀人还想讲条件，李世勣哪有功夫和他们扯淡，立刻纵兵追击，在斩*了数千精锐后，剩下的数万男女只能乖乖地当了俘虏。之后的薛延陀再也没有复兴的机会，很快消失在历史的长河之中。大唐名将对待敌人，一向简单粗暴，却又最为有效。
生荣死哀的得道人
此后的李世勣过了几年安生日子。这期间，最让他不放心的就是一向英明神武的李世民居然迷上了长生药，希望能够借助一位天竺方士那罗迩娑婆寐所谓的长生之术，摆脱宿命的掌控，结果可想而知。幸好继位的唐高宗李治很清醒，面对那罗迩娑婆寐贼心不死的忽悠，坚决不信，还对近臣说迷信长生只会空耗民力，世上并无不死之人。李勣（此时的李世勣为了表示对先帝李世民的无限敬仰，已然将“世”字避去）听了新君的话，非常高兴地说：“正如陛下所说，这个方士如今再来，已是白发苍颜，不同从前了，哪里是不老不死之人啊？想来他也活不了多久了。”后来，那货果然死在长安。
作为讲求随机应变、懂得明哲保身的兵家大师，李勣在被李治重新启用为宰执重臣后，一向很低调，在李治、武则天和关陇军事贵族集团的明争暗斗中大多保持中立，只在关键时候站在皇帝一边，这让李治对他更为倚重。李治在公元前653年，拜李勣为司空，亲自为他的画像作序，特许李勣乘马出入三省，并派小吏时刻照护。
公元655年，大唐的宫斗愈演愈烈，李治为了扶武则天上位，暗中向李勣求助。李勣只是说了一句“此陛下家事，何预外人”，就表明了自己的态度，也给李治壮了胆。事后，李治和武则天都对李勣感激不尽。在公元665年的封禅大典上，李勣为封禅大使，随李治前往泰山。途中，经过李勣姐姐的居所，武则天亲自前往慰问，不仅赐衣物，还封其为东平郡君。后来，李勣坠马伤足，李治不仅亲自过问治疗情况，还将自己的坐骑赐予李勣。
对于李勣来说，获得皇帝的信任非常重要，因为这是一个兵家能够大*四方的必要前提。眼看老之将至，李勣还有一个未了之愿，那就是扫平辽东，以竞先帝之业。
公元666年，泉盖苏文病死，高句丽发生内乱。泉男生被弟弟驱逐，投奔唐朝，恳求唐朝出兵相助。这让李治、李勣君臣心头暗喜，立刻于当年六月任命泉男生之子泉献诚为向导，准备向辽东进军。十二月，李治任命李勣为辽东道行军大总管兼安抚大使，诸将统归其节制。
公元667年九月，李勣首先攻取高句丽西境要地新城，然后又分兵略定周围十六城，取得开门红。高句丽军反攻新城，被左武卫将军薛仁贵击败。薛仁贵再接再厉，在唐将高侃败于金山的不利情况下，他逆袭成攻，大破敌军，斩首五万余级，连下三城，与泉男生会师。
公元668年二月，高句丽的五万援军在薛贺水与李勣遭遇，李勣立刻收拢军队形成合力，一战破敌，斩首三万余级，并乘胜攻取大行城（在今辽宁丹东西南），与其他唐军胜利会师。之后，李勣指挥唐军进至鸭绿栅，迫使敌军弃城归降者络绎不绝。唐将契苾何力率先抵达平壤城下，李勣随即领兵赶到，对平壤形成合围之势。
此后，唐军经过月余苦战，高句丽君臣持幡请降，唯有泉男建闭门顽抗。李勣在内应的帮助下，趁势攻入平壤，全取高句丽。之后唐朝在高句丽设立安东都护府。
李勣携灭国之功归朝，李治让李勣先以高句丽君臣献俘于昭陵（唐太宗陵寝），然后“具军容、奏凯歌”，振旅入京，于太庙再次举行献俘大典。十二月，李治在南郊祭天，宣告平定高句丽，李勣受命担任亚献。
公元669年，年过七旬的李勣加授太子太师。不久，李勣生病，李治命其弟李弼转任京官，专门负责照看兄长。此时的李勣已将生死看淡，只接受李治及太子李弘送来的药，其他的医生、巫师都不许上门。李勣家人坚持要给他送药，李勣却说：“我只不过是山东一田夫，攀附明君，滥取富贵，位至三公，年近八十，还不够本吗？再说，我自己就深通医理，编过唐本草，自撰过脉经，当然知道寿命有长短，大限将至，药石罔极，何必再延医求寿呢？”从此拒不服药。
同年十二月，功德圆满的李勣病逝。李治闻讯痛哭，下令辍朝七日，册赠李勣太尉、扬州大都督，允其陪葬昭陵，并依照霍去病例，筑阴山、铁山、郁督军山形，表彰其军功。
