此后，相继主演了《壹号皇庭》接下来的四部，到了第五部时，随着欧阳震华的官配陈秀雯的离巢，陶大宇成功晋升为第一男主角，和程若晖、欧子强有一段感情纠葛。
此外，还主演了《刑事侦缉档案》系列电视剧，在剧中饰演神勇干探张大勇，被更多的观众所熟知。
在拍完《刑事侦缉档案III》后约满无线，开始自由接戏，相继主演了《卫斯理传奇》《纵横四海》《风云岁月》等。
2003年，陶大宇重返无线，拍摄了《心花放》《学警出更》《和味浓情》等电视剧。
陶大宇与相恋10年的女友黄慧宝在2000年结婚，本来被誉为师奶*手的陶大宇，观众缘一直不错，未成想，在拍摄《学警出更》时，与郭羡妮传出绯闻，2007年，陶大宇更是选择离婚，形象一落千丈。
之后，陶大宇的事业便跌落低谷，近十来年作品寥寥。迫于生计的陶大宇在内地跑商演捞金，凭借一首《反转地球》也是赚地盆满钵满。
