PA自组装是由作用在头基和疏水尾部的分子间力的微妙平衡决定的，从而产生各种尺寸，形状和稳定性水平的纳米结构。不同的理化因素，包括烷基尾的长度、氨基酸序列、肽组成和混合不同的PAs，被证明在这个过程中起着不可或缺的作用。
PA自组装的调节通常是通过调整吸引和排斥分子间力的平衡来利用受挫的生长来实现的。通过聚合肽单体的非共价键到共价键的转换能够促进PA自组装，其中无规线圈被转化为β片以补偿分子间静电排斥，作为控制超分子纳米纤维长度的新机制。
由于强烈的疏水相互作用，发现含丙氨酸的SLPs聚集成稳定的结构。典型的SLP通常含有一到两个带电氨基酸以形成亲水性头基，以及四个或更多连续疏水氨基酸以促进分子间缔合。先前的研究表明，SLPs经过自组装形成双层囊泡和纳米管，平均直径为30-50nm，两者都是从双层片演变而来的，双层片卷曲形成具有定义直径的囊泡和纳米管。
含有两到四个氨基酸的短肽被广泛探索作为超分子材料的构建块，其中发现氨基酸序列决定分子堆积和自组装。这些短肽通常含有芳香肽，通过H键和芳香族相互作用引导自组装。研究主要集中在具有N端芳香族组分、接头链段、肽序列和C末端43个片段的短肽上。
