八剌死后察合台汗国陷于混乱。阿八哈出动大军，攻入阿姆河以北地区和花剌子模。1273年初，阿八哈军陷不花剌城，在大肆*掠之后，掳掠大批人口向阿姆河退去。1282年，阿八哈卒，其弟帖古迭儿继立，称阿合马汗。1284年，阿八哈之子阿鲁浑以其父受大汗册命，汗位当属己为由，在伊利汗国权臣不花的支持下起兵推翻帖古迭儿后，遣使入朝奏报。1286年，忽必烈遣使臣斡儿都海牙，命阿鲁浑继承汗位，并封不花为丞相。于是阿鲁浑也按照惯例举行了正式即位典礼。在1289年阿鲁浑汗致法国国王的国书开头写道：“长生天气力里，大汗福荫里，阿鲁浑谕佛浪国王”。信中凡言及“长生天”及大汗的名字时，都抬头写。可见伊利汗所颁公文的通常格式仿照汉地式样。信上也盖着阿八哈的“辅国安民之宝”印玺。
1284年，元廷使臣蒙古朵儿边氏人孛罗丞相和佛林人爱薛抵达波斯，参见新即位的阿鲁浑汗。孛罗在元朝曾担任过御史中丞、大司农卿、枢密副使等要职。阿鲁浑留孛罗在汗廷参议政事，而爱薛则回到元朝。阿八哈、阿鲁浑父子为夺取叙利亚之地，采取与基督教诸国结盟的政策，与拜占庭帝国联姻，并遣使赴罗马教廷及英法等国，建立友好关系。阿鲁浑死于1291年，其弟海合都即位，他另有剌麻（喇嘛）教名“亦邻真朵儿只”，在藏语中意为“大宝金刚”。海合都挥霍无度，滥行赏赐，国库空虚。主管财政的丞相撒都鲁丁和一些官员穷于应付，建议仿效元朝钞法，发行纸币以解决财政危机。海合都采纳此议，孛罗丞相说明钞法。于是海合都下令在孛罗的指导下于都城桃里寺印发交钞，行用全国。规定，凡拒绝用钞者、伪造交钞者、私用金银铸币贸易者，处以极刑。伊利汗政府还在全国各地设立钞库，负责昏钞倒换等事务。所制钞为长方形，上面印有8个汉字，中间圈内印钞值，其下为海合都的剌麻教名。钞法的推行遭到了商人的反对，造成市场瘫痪，行用不久即废。至今波斯语中还保留着“钞”（chaw，纸币）这个词。
1295年，伊利汗国权臣谋*海合都，奉诸王拜都（旭烈兀庶子塔剌海之子）为汗。阿鲁浑之子合赞起兵夺取汗位，得到元成宗的承认。现存1302年合赞汗致法国国王的国书上钤用汉字“王府定国理民之宝”方印，当是元政府颁赐给伊利汗国的另一颗王印。1296年（元贞二年），元成宗派遣拜住出使伊利汗国，被合赞留在身边服务，后来又派他回元朝奏事。1298年，合赞遣使入朝，元成宗将旭烈兀位下历年应得的岁赐交使臣带回。1304年，元成宗又专置管领伊利汗国位于汉地的投下的机构“大都等路打捕鹰房诸色人匠都总管府”，其官属都由合赞任命。后来元朝精简机构，废除了许多官府，但照顾到伊利汗“远镇一隅”，在朝廷没有其他代表机构，因此这个都总管府“存而不废”。合赞为取得当地封建主和伊斯兰教徒的支持，宣布他本人和伊利汗国境内的蒙古人都改宗伊斯兰教，自己起名为麻合麻（Muhammad），并大力进行改革，颁行新的土地、赋税、驿站、货币等制度，限制蒙古贵族和官吏对人民的横征暴敛，伊利汗国的农业、工商业得到发展，财政收入增加。他还鼓励发展科学文化，在首都设立天文台，命丞相拉施都丁编纂了一部在当时空前的世界通史《史集》，因此被誉为贤君。
合赞汗时，伊利汗国与密昔儿的马木鲁克王朝为争夺叙利亚曾发生多次战争。1304年，合赞卒，其弟合儿班答继立，号为完者都汗，迁都于新建的算端城（今伊朗阿塞拜疆苏丹尼耶）。合赞汗在位其间，元成宗与都哇和察八儿达成和议，共同遣使伊利汗国诏告。这次蒙古诸汗国间的约和对当时的国际形势有很大的影响，伊利汗国甚至以此为资本，要求欧洲信奉基督教诸王国与之联合，共同对付埃及的马木鲁克王朝。完者都在致法国国王美菲利普（PhilippeleBel）的信中就提到了这次约和，此信至今还保存着，国书上盖有汉字“真命皇帝和顺万夷之宝”的方印。这当是元廷颁赐给完者都的一颗新印。1308年（至大元年），元武宗遣脱里不花等20人出使波斯。1313年（皇庆二年），元仁宗又派拜住去合儿班答处议事。根据波斯史臣哈沙尼的《完者都史》记载，当察合台汗国也先不花汗下命阻断中西陆路交通后，被察合台汗国扣留的往来于途的元朝和伊利汗国的使臣有好几批，足见汉地与波斯之间交往之频繁。
至大、至治年间，察合台汗国与元朝和伊利汗国之间的关系重趋紧张。
察合台汗国驻于哥疾宁的诸王倒的火者（DawdKhwaja）部下诸将勾结伊利汗国谋叛，伊利汗军队乘势渡阿姆河深入察合台汗国。察合台汗国统治者一直对元朝和伊利汗国的关系保持着警惕，伊利汗国重臣阿必失哈自元廷归国途中，为也先不花所获，泄露了元朝西北戍军的备战活动，为也先不花重启战端提供了借口，他派军队越阿姆河攻入呼罗珊，直至以脱火赤丞相和土土哈为首的元朝军队再度发动攻势，迫使察合台汗国从伊利汗国撤军，回师东援，才改变了伊利汗国的败局。
1315年，察合台汗国发生内乱，拥有重兵的诸王牙撒兀儿反叛，失败后逃入伊利汗国寻求庇护。伊利汗国把他们安置在与察合台汗国隔阿姆河相望的呼罗珊地区，企图利用这批降将守边。完者都死后，其子不赛因继立。牙撒兀儿于回历718年（1318）夏末以“清君侧”为由向部将下达了西进的计划，不久其军抵达祃桚答儿，而前锋则深入到担寒（Damgham今伊朗北部达姆甘）。不赛因向察合台汗国求援，怯别派出军队前来合歼了这支叛军。不赛因嗣位后还都桃里寺。1324年（泰定元年），泰定帝遣称海屯田万户府达鲁花赤帖陈、近侍忽都帖木儿出使伊利汗国，当是宣告即位事。同年不赛因遣使朝贺，并为其权臣出班向元廷请封。泰定帝派遣使节去波斯，授出班“开府仪同三司、翊国公”，并赐银印、金符。这是继不花之后，元政府再次直接授官于伊利汗国大臣。出班专擅国政，诸子皆居要位。不赛因*出班三子，出班举兵叛乱，兵败被*。
1335年不赛因死后，伊利汗国迅速瓦解，各地蒙古贵族纷纷自择贵族拥立为汗，互相攻战。1355年，钦察汗国的扎尼别汗攻入桃里寺，操纵朝政的出班后裔努儿失完不知所终。一些贵族也纷纷自立，形成割据局面。1340年，据有报达城的蒙古贵族哈散（扎剌亦儿氏）自立为汗，其子歪思汗于1358年攻占阿塞拜疆等地，移都桃里寺，史称扎剌亦儿王朝，十四世纪末为帖木儿攻灭。
伊利汗时代是中国—波斯文化交流得到空前发展的时期。随旭烈兀来到西域的有不少精通汉地天文历数的学者，其中有一位名叫屠密迟（译音）的人，被称为先生。波斯著名的天文学家纳速剌丁·途昔奉命编纂《伊利汗天文表》时，曾向他学习中国的天文推步之术。有不少中国学者在伊利汗国任职，他们带去了各类书籍。伊利汗合赞命丞相拉施都丁编纂《史集》时，曾谕令他搜集有关中国的历史著作。精通天文历法的中国学者李大迟、倪克孙（译音）应召参加编修工作，并为拉施都丁讲解中国的干支纪年法。伊利汗时期，中国的医术大量地传入波斯。不少中国医生在伊利汗廷服务。旭烈兀本人很喜欢中国医生为他治病。主持编纂《史集》的拉施都丁丞相就是一位医生。1313年，在拉施都丁的主持下，把中国著名医学家王叔和的著作《脉经》译成波斯文，题名为《伊利汗的中国科学宝藏》。此书至今尚保存在土耳其伊斯坦布尔的图书馆中。
