2010年1月28日，发行第二张正规专辑《Oh!》，获得第25届韩国金唱片“唱片部门大赏”、“本赏“与”最佳人气奖“；同年9月8日，发行首张日语单曲《GENIE》在日本出道[8]；10月27日；发行第三张迷你专辑《Hoot》。2011年6月，发行首张日语专辑《Girls' Generation》，获得日本唱片工业协会百万专辑认证；同年10月19日，发行第三张正规专辑《The boys》。
2011年1月20日，少女时代获第20届“首尔歌谣大赏大赏”，成为韩国史上第一个连续两届获得大赏的女歌手。4月11日，凭借作品《Genie》获得日本第15届“Space Shower Music Video Awards最受欢迎录像带大赏”，成为第一个获得该类奖项的外国艺人。4月23日，少女时代来到北京举办三星歌迷见面会。6月7日，少女时代凭借首张日文专辑《Girls' Generation》成为首个获得日本公信榜专辑周榜冠军的韩国女子组合，并以初动231,553张刷新海外歌手原创正规一辑最高初动纪录。7月13日，参加东京巨蛋K-POP FESTIVAL韩流演唱会。8月2日，据日本公信榜统计，少女时代的日语专辑《Girls' Generation》发行不到两个月销量突破50万，少女时代也因此成为史上第一个在日本获得专辑双白金认证的韩国女子组合，也是继宝儿、东方神起之后第三个获得此项殊荣的韩国歌手。
8月19日，少女时代受总统夫人邀请前往青瓦台进行访问。8月9日，少女时代获“SISAPRESS调查:2011 韩国谁在撼动”一位，成为第一个问鼎此榜第一名的歌手组合。8月28日上午9时左右，成员秀英在前往一场慈善活动的途中遇上车祸，与经纪人一同负伤，秀英伤及椎骨，被紧急送往医院。公司暂停秀英未来一段时间内的活动。接下来数周的巡演等各项活动，少女时代暂时将以8名成员的阵容参加。
8月30日，据日本公信榜统计，日语专辑《Girls' Generation》连续13周销量过万，连续13周停留在Oricon榜周榜TOP10。9月6日，据日本公信榜统计，日文一辑《Girls' Generation》销量已达581689张，刷新韩国组合单张日文专辑最高销售纪录。9月11日，少女时代成为首个在台北小巨蛋连开3场个人演唱会的海外女子组合，并创造海外女子组合在台湾个人演唱会的动员最多观众人数纪录。
