10月19日，少女时代发行第三张正规专辑《The Boys》，同名主打曲《The Boys》由迈克尔·杰克逊的制作人Teddy Riley作曲。10月24日，于纽约当地时间下午3点，出演了美国音乐频道MTV的节目“MTV新闻”及MTV网络频道的“MTV IGGY”。11月12日，参加澳大利亚悉尼韩流演唱会。12月31日，参加日本第62届红白歌合战。
2012年4月，少女时代首次推出小分队组合TaeTiSeo。2013年1月1日，发行第四张正规专辑《I Got A Boy》。2014年2月24日，发行第四张迷你专辑《Mr.Mr.》；同年9月30日，少女时代的经纪公司宣布成员郑秀妍因个人事业与少女时代的演艺事业相冲突而退出团体。
2012年1月31日，少女时代受邀首登美国脱口秀节目《大卫深夜秀》，宣告正式进军美国市场。2月1日，少女时代再登美国ABC电视台节目《LIVE! with Kelly》。2月9日，首登法国脱口秀节目《Le Grand Journal》。2月10日，参加法国巴黎韩流演唱会。4月1日， 第三张正规专辑《The Boys》销量卖出41万张，少女时代成为Gaon Chart榜历史上首个以单版本专辑突破40万销量的歌手。
4月29日，《Twinkle》音源通过iTunes全球发售，在美国iTunes专辑综合榜获得第四名，刷新韩国歌手在美国iTunes专辑综合榜上的史上最高纪录，并在其分榜POP TOP ALBUM获得第二名。同时在日本iTunes专辑综合榜获得第一。4月30日，《Twinkle》MV公布。5月2日，由成员金泰妍、黄美英、徐珠贤组成的少女时代子团体“”TaeTiseo“”正式发行首张迷你专辑《Twinkle》。
