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在TVB约满后，主演了新加坡电视剧《卫斯理传奇》，亚视的《纵横四海》，内地电视剧《一吻上天堂》等，在两岸三地进行了多种尝试。

2003年，陶大宇和无线签部头约，再次重返TVB拍剧。主演了《心花放》、《学警出更》等剧。

2000年，陶大宇与相恋10年的女友黄慧宝结婚。

在拍摄《学警出更》期间，与郭羡妮传出绯闻，遭到媒体和观众的口诛笔伐。2007年3月，陶大宇与黄慧宝离婚 。