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前言
大气污染问题已经成为全球面临的重大挑战之一。其中，氮氧化物（NOx）的排放被认为是造成严重大气污染和对人类健康产生负面影响的主要原因之一。为了应对这一问题，许多研究已经展开，以寻找降低NOx排放的有效方法。
实验部分实验原煤有2种，为内蒙古烟煤（NMG）、河南无烟煤（HN）。原煤破碎后，利用粉磨机超细化粉碎，通过控制制样时间，得到不同粒径的煤粉样品。煤粉不经过筛分，使用MalvernMAM5004型激光粒度仪测定了样品，取中位径D50作为煤粉的平均粒径。
一般认为平均粒径在20μm以下的煤粉为超细煤粉，所以控制煤粉样品的平均粒径在20μm上下浮动。对原煤样品分别进行了工业分析（收到基，ar）与元素分析（干燥无灰基，daf），氧元素含量由作差法得到。
NMG烟煤样品共4组，平均粒径分别为11.0μm，13.6μm，18.7μm，21.6μm，记为NMG-11.0，NMG-13.6，NMG-18.7，NMG-21.6。HN无烟煤样品共4组，平均粒径分别为8.1μm，14.1μm，23.9μm，34.7μm，记为HN-8.1，HN-14.1，HN-23.9，HN-34.7。煤粉样品的工业和元素分析见表1。
根据文献调研及预实验结果，选取了过氧化氢、过氧乙酸、硝酸、过二硫酸铵4种典型的、常见易得氧化性试剂。因为不会引入外来杂原子，选取前两者为主要研究对象。在化学氧化前，煤粉样品在105℃温度下干燥12h。根据预实验结果，1wt%，5wt%过氧化氢溶液及5wt%过氧乙酸、过二硫酸铵、硝酸溶液改性结果具有代表性，故进行对比分析。
煤粉与溶液按照1g：30mL的比例在烧杯中进行混合，并放入带有磁力搅拌功能的水浴中进行反应，水浴温度为40℃，时间为6h。试剂来源、实验工况及命名方式见表2。反应完成的煤粉利用滤纸进行过滤回收。与过二硫酸铵反应过的煤粉使用蒸馏水按照1g:10mL比例冲洗三遍，去除煤粉中残余的溶质。收集后的煤粉放入干燥箱中进行干燥，干燥条件与反应前保持一致。测定了回收前后煤粉的平均粒径及重量。
利用了固体核磁共振13C-CP/MAS/TOSS技术进行了煤的碳骨架结构分析，使用德国生产的BrukerAdvance400MHz核磁共振谱仪进行了测定。13C的共振频率为100.63MHz，交叉极化接触时间为1ms，循环延迟时间为4s。
利用PHI5700ESCASystem型X射线光电子能谱仪（XPS）进行了煤粉表面含氮结构表征。窄谱扫描的透过能为29.35eV，全扫描透过能为187.85eV。以C1s峰（结合能284.8eV）进行了元素的结合能校准。通过对N1s谱图的分峰拟合，获得了改性前后煤粉表面含氮官能团改变规律。
煤粉的热解燃烧实验在程序升温的水平管式炉上进行。从室温到高温的程序升温有助于获取煤粉在各个温度区段的连续特性。实验时称取0.8g煤粉样品放入瓷舟。热解实验通入高纯氩气(Ar≥99.999%)，燃烧实验使用高纯空气，通过质量流量计（北京七星）控制流量为4L/min，升温速率为20℃/min。热解气体通过芬兰制造的便携式红外光谱仪GasmetDX-4000FTIRGasAnalyser在线分析。燃烧气体通过德国MRU烟气分析仪进行测定，对包括NO，NO2在内的多种气体含量进行了测定。
烟煤改性后质量损失及粒径变化见图1。改性后粒径变化较小，改性后与改性前粒径的大小排序没有发生变化。在过滤及回收过程中，煤粉不可避免地粘连烧杯与滤纸，从而造成一定的质量损失。由于官能团的引入，部分煤粉发生团聚。此外，部分小粒径煤粉在过滤过程中粘附在滤纸上。这些都导致煤粉粒径小幅度增加。
